山西煤化所在甲醇催化转化机理研究方面取得突破性进展

    甲醇催化转化制烃是非石油路线制备液体燃料和化学品的一条重要途径。自从上世纪七十年代发现分子筛是有效的催化剂以来，甲醇定向转化制烃取得了重要进展，甲醇选择性制汽油和烯烃（MTG/O/P）技术实现了工业化。但是，甲醇催化转化过程极其复杂，反应机理一直没有认识清楚。虽然普遍认为“烃池”机理起主导作用，但无法解释“烃池”物种的起源，因此，初始C-C键的形成机制被认为是非均相催化领域近40年最具挑战的课题之一。
    最近，山西煤化所603组通过脉冲反应、在线光谱表征和同位素标记实验，结合密度泛函理论计算深入探究了甲醇转化的初始反应过程，有力地证实了直接反应机理的存在，发现了活性中间物种CH3OCH2+，揭示了反应初期二甲醚、CH4和初始烯烃产物的形成机制，阐明了C-O键到C-C键的转变机制，提出了合理可行的直接反应机理—甲氧基甲基正离子机理，明晰了C-C键的起源，发现初始烯烃产物为丙烯，是“烃池”物种的来源，实现了直接反应机理和“烃池”机理的完美对接。该成果为深入认识“烃池”物种的演变和作用机制及其与催化性能的有机关联奠定了基础，也为设计和研制高选择性、高稳定性甲醇制烃催化剂提供了有力的理论支撑。
    相关研究成果发表于J. Catal., 2014, 317, 277–283；Chem. Soc. Rev., 2015, 44, 7155–7176；J. Phys. Chem. C, 2016, 120, 6075–6087；Catal. Sci. Technol., 2016, DOI: 10.1039/C6CY00506C。

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